När ett kärnvapen detonerar eller en reaktor gör sitt bästa intryck av ett, frigörs en enorm mängd energi på mindre än en miljondels sekund. Den extrema hettan förångar omedelbart närliggande luft och material, vilket skapar ett lysande, expanderande moln av gas och plasma. När detta kärnfysikaliska eldklot växer, blandas det med den omgivande atmosfären, svalnar och kondenserar slutligen till små fasta partiklar som blir kärnkraftsnedfall – naturens minst välkomna konfetti.

Forskare studerar hur nedfall bildas eftersom det kan ge värdefulla ledtrådar om vad som hände under en kärnhändelse och hjälpa till att förbättra modeller som används för säkerhetsbedömningar. I en ny studie publicerad i Analytical Chemistry undersökte forskare vid Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) hur uran, cerium och cesium beter sig när de förångas, reagerar kemiskt och kondenserar under noggrant kontrollerade temperaturförhållanden. Deras resultat tyder på att några allmänt använda nedfallsmodeller kan förbise viktiga kemiska interaktioner som sker när partiklar bildas – för varför skulle något så enkelt som ett kärnfysikaliskt eldklot vara okomplicerat?

"Att ändra hur länge material förblir vid hög temperatur kan förändra kemiska reaktioner och hur flyktiga grundämnen som cesium inkorporeras i partiklar," sade LLNL-forskaren och författaren Rakia Dhaoui. "Dessa partiklar bevarar en registrering av hur de bildades. Genom att studera dessa processer i ett kontrollerat system kan vi ersätta antaganden med mätningar, förbättra modellerna som används för att tolka kärnkraftsrester och stödja beslutsfattande när det är som viktigast."

För att undersöka dessa processer använde teamet en plasmaflödesreaktor utformad för att efterlikna en del av miljön inuti ett kärnfysikaliskt eldklot. Specifika kombinationer av material infördes i en högtemperaturplasma, där de förångades. Den resulterande ångan färdades sedan genom ett rör där temperaturerna kunde kontrolleras noggrant när materialet kyldes. Uppställningen tillät forskarna att utsätta materialen för två olika kylningsscenarier, kända som termiska historier: i det ena sjönk temperaturerna gradvis; i det andra förblev materialen varma under en längre period innan de kyldes snabbt. Eftersom reaktorn arbetar kontinuerligt kunde prover samlas in på flera platser, vilket gjorde det möjligt för forskarna att observera hur partiklar förändrades när de bildades – som en slow motion-repris av en apokalyptisk händelse.

"Historiska nedfallsstudier indikerar att den väg material tar när de svalnar är viktig," sade Dhaoui. "Kylningshastighet och tid vid förhöjd temperatur kan förändra kemisk specifikation och partikelbildning."

Forskarna valde uran, cerium och cesium eftersom var och en beter sig olika under kondensation. Uran är relativt mindre flyktigt och kondenserade tidigt i processen, vilket gör det till en användbar referenspunkt. Cerium, som ofta används som ersättning för plutonium, kondenserade liknande uran. Båda visade dock förändringar i sin kemi beroende på den termiska historia de upplevde. Cesium betedde sig mycket annorlunda: det kondenserade mycket senare än de andra grundämnena, och när det förblev vid höga temperaturer under längre perioder blandades det mycket mer omfattande med uran och cerium.

Resultaten indikerar att nedfallsbildning inte bara beror på när olika grundämnen kondenserar, utan också på hur de kemiskt interagerar med varandra när temperaturerna sjunker. Många befintliga nedfallsmodeller behandlar material som om de beter sig oberoende, vilket innebär att några av dessa kemiska reaktioner endast delvis representeras – en förbiseende som kan vara betydelsefull om man försöker förutsäga var radioaktiva partiklar kommer att landa.

Genom att isolera effekterna av termisk historia i ett kontrollerat experimentsystem genererade forskarna data som kan användas för att utvärdera och förbättra nedfallsmodeller som länge har förlitat sig på förenklade antaganden. Teamet planerar att utöka arbetet genom att studera mer realistiska blandningar av material, med målet att bättre fånga komplexiteten.